1994年，61岁的梁从诫放下了从事多年的史学研究，与朋友创办了民间环保组织“自然之友”。
不久，他们就收到一则求助信。云南某县为解决财政困难，准备砍伐100多平方公里原始森林，而那里正是滇金丝猴的栖息地。梁从诫当即找人在媒体报道，给中央领导写信。他们的努力成功了。
1998年，美国总统克林顿访华，梁从诫赠给他一张滇金丝猴母子照片。克林顿问：“这种金丝猴还有多少?”梁从诫回答：“不足1200只，这是灵长类中除了人类之外唯一的红唇动物。”克林顿说：“哦，那是我的表亲!”在场的人都笑了，也提醒人们要善待这些“表亲”。
20世纪90年代，藏羚羊羊绒披肩“沙图什”是很多欧洲人追捧的奢侈品，大批藏羚羊因此被偷猎者射杀。青海省治多县县委副书记索南达杰组织了“野牦牛队”，与偷猎者搏斗，甚至献出了生命。“自然之友”与媒体合作，宣传“野牦牛队”事迹，筹款建立“索南达杰自然保护站”。英国是“沙图什”主要经销国，梁从诫致信首相布莱尔，请求打击国际藏羚羊制品非法贸易。布莱尔很快回信，并在访华期间与梁从诫见面。1999年春，国家有关部门发动了著名的“可可西里1号”行动，严厉打击了盗猎分子。
不过，事情并不总是那么顺利。一次，梁从诫应邀到某国家机关演讲，前来听讲的却只有五个人。即便如此，他也没有放弃：“如果我能在你们五个人心中种下五颗绿色的种子，我就很欣慰了。”
1995年，他与一位官员同去风景区。官员随手往车窗外丢矿泉水瓶，梁从诫下车把瓶子捡回来时，官员极不耐烦：“这有什么关系，扔的人多着呢!”
他以一种堂吉诃德式的勇气坚持着。1999年，梁从诫应邀参加全球500强财富论坛，他直言不讳地说：如果十几亿中国人都过上你们那种生活，中国的资源能支持得起吗?如果现在中国要达到美国1990年的生活水平，把全世界的能源供应中国都不够。这不仅是中国的灾难，也是世界的灾难……他的话铿锵有力，掷地有声，然而在一些人看来，不过是荒唐、傻气的言语罢了。
还有一次，“自然之友”去内蒙古沙漠义务植树。当地人每隔七八里就横上一根木头，拦车索要“过路费”，理由是雨天行车会轧坏他们承包的路段。他们不断解释是去义务植树，改善沙漠环境，却没有人理会。结果，两个半小时的路他们用了五小时，过路费花了几百元。
在宁夏，他看到一对姐弟在沙漠里挖发菜，换取几分几毛钱维持生计。挖发菜对草原有致命威胁，但看着这对在严重缺水环境下长大、至今可能没怎么洗过脸的孩子，他实在不忍心责备，“与那些连基本生存都难以为继的人谈环保，我有一种负疚感”。
梁从诫意识到，必须有一个可行方案来解决实际问题。他说，“自然之友”最大的成就不是保住了哪一座山或哪一种动物，而是为许多关注环保的人找到了一个共同发挥作用的可能性。
“自然之友”做的都是小事情：拒用一次性筷子、不乱丢弃废旧电池、留下洗衣服的水冲马桶、给孩子们举办环保夏令营、组织观鸟小组、到学校巡回宣传等。
他首先从自己做起，过着“苦行僧”式的生活：两室一厅的房子几十年没有装修，家里没有一件新家具；每次在外吃饭，他都自带餐具；他和“自然之友”专职工作人员的名片都是用废纸印刷，办公室的打印机、文件柜、保险柜，都是别人淘汰下来的；连他坐的沙发也是捡来的……
作为政协委员，他穿着布鞋、骑着自行车去政协开会，结果被警卫拦住。“你给谁报到?”警卫问。当梁从诫说，他给自己报到时，警卫吃了一惊。
这位将后半生献给环保事业的老人，有着声名显赫的祖父和风华绝代的父母。他是近代维新派代表人物梁启超之孙，建筑学家梁思成和林徽因的儿子。
梁从诫坦言：我们祖孙三代如果说有共同点的话，那就是社会责任感。我们生于斯、长于斯，这块土地养育了我们，我们不能不尽我们的力量，为这个社会、为这块土地、为这个民族做一些力所能及的回报。
他又说，亿万人的警觉，会形成宏伟的力量，而亿万人的无知和漫不经心，也会给地球带来沉重的负担，乃至巨大的灾难。
2010年10月28日，这位可敬的老人在北京逝世。
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